O elenco de The Blacklist é liderado por James Spader no papel de Raymond "Red" Reddington, um ex-agente do governo que se torna um dos criminosos mais procurados do mundo. Megan Boone interpreta Elizabeth Keen, uma agente novata do FBI que se torna parceira de Reddington. Outros membros do elenco incluem Diego Klattenhoff como Donald Ressler, Ryan Eggold como Tom Keen, Harry Lennix como Harold Cooper e Hisham Tawfiq como Dembe Zuma. O elenco também conta com diversos atores convidados ao longo das temporadas, incluindo muitos vilões e criminosos que cruzam o caminho de Reddington.
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